See veebileht kasutab küpsiseid kasutaja sessiooni andmete hoidmiseks. Veebilehe kasutamisega nõustute ETISe kasutustingimustega. Loe rohkem
Olen nõus
"Eesti Teadusfondi uurimistoetus" projekt ETF9323
ETF9323 "Hapniku elektrokatalüütiline redutseerumine süsiniknanotorudel põhinevatel elektroodidel (1.01.2012−31.12.2015)", Kaido Tammeveski, Tartu Ülikool, Loodus- ja tehnoloogiateaduskond, Tartu Ülikooli Keemia Instituut.
ETF9323
Hapniku elektrokatalüütiline redutseerumine süsiniknanotorudel põhinevatel elektroodidel
Electrocatalytic oxygen reduction on carbon nanotube-based electrodes
1.01.2012
31.12.2015
Teadus- ja arendusprojekt
Eesti Teadusfondi uurimistoetus
ETIS klassifikaatorAlamvaldkondCERCS klassifikaatorFrascati Manual’i klassifikaatorProtsent
4. Loodusteadused ja tehnika4.11. Keemia ja keemiatehnikaP401 Elektrokeemia 1.3. Keemiateadused (keemia ja muud seotud teadused)100,0
PerioodSumma
01.01.2012−31.12.201211 328,00 EUR
01.01.2013−31.12.201311 328,00 EUR
01.01.2014−31.12.201411 328,00 EUR
01.01.2015−31.12.201511 328,00 EUR
45 312,00 EUR

Viimastel aastatel on süsiniknanotorud osutunud väga huvipakkuvaks alusmaterjaliks elektrokatalüüsi ja elektroanalüüsi alal. Nanotorude pinna modifitseerimine mitmesuguste katalüütiliselt aktiivsete materjalidega võimaldab olulisel määral parendada süsiniknanotorudel põhinevate elektroodide elektrokatalüütilisi omadusi. Selle grandiprojekti raames kavatseme uurida nanotorudel põhinevate katalüsaatorimaterjalide elektrokatalüütilist aktiivsust hapniku redutseerumisel. Elektrokeemilistel mõõtmistel kasutatakse tsüklilise voltamperomeetria ja pöörleva ketaselektroodi meetodeid. Nanokomposiitmaterjalide pinnauuringud teostatakse skaneeriv- ja läbistuselektronmikroskoopilisel ning röntgenfotoelektronspektroskoopilisel meetodil. Projekti esimeses osas uuritakse hapniku elektrokatalüütilist redutseerumist metalli nanoosakesed/mitmeseinalised süsiniknanotorud komposiitmaterjalidel. Ag, Pd ja Pt nanoosakesed seondatakse nanotorudele ja nende elektrokatalüütilisi omadusi uuritakse pöörleva ketaselektroodi meetodil. Metalliklastrid sadestatakse nanotorudele magnetrontolmustamise seadme abil. Metalli nanoosakeste valmistamiseks kasutatakse ka keemilise sünteesi meetodeid ning nende seondamiseks nanotorude pinnaga rakendatakse erinevaid mooduseid. Metalli nanoosakeste suurus ja kuju on peamised tegurid, mis määravad ära nende elektrokatalüütilised omadused. Projekti teises osas keskendutakse hapniku redutseerumise elektrokatalüütilistele aspektidele lämmastikuga dopeeritud süsiniknanotorudel. Lämmastikku sisaldavad nanotorud sünteesitakse keemilisel aurufaasist sadestamise meetodil. Teise lähenemisena on plaanis kasutada järeltöötlemist lämmastiku sisestamiseks nanotorude pindkihti. Lämmastikuga dopeeritud süsiniknanomaterjal võiks olla alternatiiviks plaatinale kütuseelementides. Projekti kolmas alateema käsitleb hapniku elektrokeemilist redutseerumist metallokompleksidega (ftalotsüaniinid, porfüriinid) modifitseeritud süsiniknanotorudel. Neid katalüsaatorimaterjale kuumtöödeldakse, et tõsta nende katalüütilist aktiivsust ja stabiilsust. Elektrokatalüsaatorite uuringute käigus sõelutakse välja perspektiivseimad materjalid rakendamaks neid madalatemperatuuriliste kütuseelementide katoodina. Valmistatakse membraan-elektrood süsteemid ja testitakse nende omadusi kütuseelemendi tingimustes.
In recent years carbon nanotubes (CNTs) have received a great deal of attention as support materials in electrocatalysis and electroanalysis. It would be of partricular importance to modify the surface of CNTs with various catalysts to improve the electrocatalytic properties of CNT-based electrodes. In this project we intend to study the CNT-based materials as electrocatalysts for the oxygen reduction reaction (ORR). Cyclic voltammetry and the rotating disk electrode (RDE) methods will be used for electrochemical measurements. Surface characterisation of the catalyst materials will be carried out by scanning and transmission electron microscopies and by X-ray photoelectron spectroscopy. In the first part of the research we are going to explore the electrocatalysis of oxygen reduction on metal nanoparticle/multi-walled carbon nanotube (MWCNT) composites. In this regard, Ag, Pd and Pt nanoparticles will be attached to the MWCNTs and the electrocatalytic properties of the nanohybrids will be investigated by the RDE technique. Magnetron sputtering will be employed to deposit metal clusters on MWCNTs. Alternatively, metal nanoparticles will be prepared by chemical routes and different strategies will be used for their attachment to carbon nanotubes. The size and shape of the nanoparticles are the key factors that determine their electrocatalytic properties. In the second part of the research we will concentrate on various aspects the electrocatalysis of the ORR on nitrogen-doped carbon nanotubes (NCNTs). Both synthetic and post-treatment approaches will be used for the preparation of NCNT catalysts. The NCNT materials appear to be interesting alternatives to Pt/C catalysts in fuel cells. As the third part, metalloporphyrins and metallophthalocyanines will be adsorbed to the surface of MWCNTs and the electrocatalytic activity of the ORR on the modified electrodes will be studied. These materials will be heat-treated to increase their activity and stability. The screening of the electrocatalysts studied should yield the most promising candidates to be used as cathode catalysts in low-temperature fuel cells. Membrane-electrode assemblies (MEAs) will be prepared and their performance in the fuel cell environment will be tested.
Grandiprojekti raames keskendus teadustegevus mitmesuguste elektrokatalüsaatorite uurimisele. Nendeks olid lämmastikuga dopeeritud grafeen ja mitmeseinalised süsiniknanotorud ning nendest valmistatud komposiidid, süsiniknanotorudele ja grafeenile seondatud metalloftalotsüaniinid ning -porfüriinid, süsiniknanotorudele sadestatud plaatina-, pallaadiumi- ja hõbedakatted. Pd nanoosakesed sadestasime ka lämmastikuga dopeeritud grafeenile. Uurisime ka keemilise aurufaasist sadestamise meetodil valmistatud grafeeni elektrokeemilisi omadusi. Hapniku redutseerumist uurisime pöörleva ketaselektroodi meetodil ja määrasime kineetilised parameetrid sellele reaktsioonile. Teostasime ka nende katalüsaatorite pinnauuringud, kasutades skaneerivat elektronmikroskoopiat, läbistuselektronmikroskoopiat, Ramani spektroskoopiat ja röntgenfotoelektronspektroskoopiat. Hapniku redutseerumise aktiivsus nanotorudele sadestatud väärismetallkatalüsaatoritel oli võrreldav vastavate kompaktsete elektroodidega. Lämmastikuga dopeeritud süsinikmaterjalide valmistamiseks kasutasime erinevaid lämmastikuühendeid ja saadud katalüsaatorid näitasid kõrget elektrokatalüütilist aktiivsust leeliselises keskkonnas. Nende hapniku redutseerumise aktiivsus oli sarnane Pt/C katalüsaatori aktiivsusele. Kõrget katalüütilist aktiivsust seostati püridiinset ja grafiitset tüüpi lämmastikuga. Makrotsükliliste ühenditega modifitseeritud süsiniknanotorude aktiivsus sõltus pürolüüsi temperatuurist. Nanotorudele sadestatud metalloftalotsüaniinide kuumtöötlemisel saadud katalüsaatorit testisime madalatemperatuurilises anioonvahetusmembraaniga kütuseelemendis. Koobaltftalotsüaniinil põhineva katoodimaterjaliga saadud võimsustihedus oli ainult mõnevõrra madalam võrreldes Pt/C katoodiga. Ka lämmastikuga dopeeritud süsiniknanomaterjale kasutasime kütuseelemendi katoodina. Lisaks sellele uurisime keemiliselt modifitseeritud kuld- ja klaassüsinikelektroodide elektrokeemilisi omadusi. Grandiprojekti raames saadud tulemuste alusel on avaldatud 32 teemaga seotud teadusartiklit, kaitstud on viis magistritööd ja kolm doktoritööd.